Während des langen Zyklus wird die reversible Kapazität der Lithium-Ionen-Batterie aufgrund der Reduzierung von Aktivmaterialien, der Ausscheidung von metallischem Lithium, des kontinuierlichen Elektrolytverbrauchs, der Erhöhung des Innenwiderstands und des thermischen Durchgehens weiter abnehmen.Unter ihnen ist das Lithiumentwicklungsphänomen der negativen Graphitelektrode die wichtigste Ursache für eine Verschlechterung der Batteriekapazität und einen internen Kurzschluss.

Im vorherigen Artikel haben wir ein schematisches Diagramm des Aufbaus einer Li-Cu-Knopfbatterie geteilt.Eine kleine Pt-Heizvorrichtung wird auf dem Substrat platziert, um einen lokalen Bereich in der Batterie zu erwärmen.Die Heizvorrichtung wurde in der Anfangsphase des Experiments ausgeschaltet und der entsprechende negative Strom wurde dem Ladeprozess der elektrischen Doppelschicht auf der Oberfläche des Cu-Blechs und dem Bildungsprozess von SEI zugeschrieben.Das elektrische Potential wird verwendet, um die Keimbildungsbarriere von Lithiummetall zu überwinden, und die Lithiumentwicklungsreaktion findet nicht statt.Nach dem Einschalten der Heizvorrichtung beträgt die Ausgangsleistung 80 mV, und der plötzliche Stromanstieg kann beobachtet werden, wenn die Temperatur auf 55°C erhöht wird.Steigt die Temperatur dann weiter auf 95°C, steigt der Strom weiter auf 10 mA.Nach dem Experiment traten im zentralen Bereich der Cu-Flocken Silberklumpen auf.Die SEM- und XRD-Charakterisierung bestätigte, dass das Silbermaterial metallisches Lithium war, das auf den Cu-Flocken aufgrund der Temperatur in Homogenität abgeschieden wurde.

Um die im Experiment beobachteten Ergebnisse quantitativ zu analysieren, verwendet der Autor COMSOL, um die Thermodynamik der Batterie zu simulieren und zu analysieren.Abbildung 3A-D ist die Temperatursimulation in der Knopfzelle.Die höchste Temperatur im zentralen Bereich der Cu-Elektrode beträgt 97, 4 °C und fällt aus radialer Richtung schnell ab.Die Temperatur der Grenzfläche zwischen der Cu-Folie und dem Elektrolyten beträgt 55,4 °C, und die Temperatur der Li-Folie der Gegenelektrode beträgt 55,4 °C.Unterhalb von 22,6 °C ist aus Abbildung 3E ersichtlich, dass bei einer Lithiumabscheidung die Temperatur im zentralen Bereich auf 92,3 °C sinkt, was mit der experimentellen Beobachtung übereinstimmt, dass die Temperatur in Stufe 3 Tropfen von 95 °C auf 93 °C.Der Temperaturabfall ist auf die gute Wärmeleitfähigkeit des auf der Oberfläche abgeschiedenen Lithiummetalls zurückzuführen, das die Wärmeabfuhr fördert.Diese Ergebnisse weisen darauf hin, dass die Abscheidung von Lithiummetall in situ durch die Detektion der Temperatur erkannt werden kann.Aus Fig.3I kann ein offensichtlicher negativer Strom an der Arbeitselektrode beobachtet werden, was bestätigt, dass die Reduktionsreaktion von Lithiumionen zu Lithiummetall in diesem Bereich stattgefunden hat.Die hohe Übereinstimmung zwischen den experimentellen Ergebnissen und der Simulation beweist, dass die ungleichmäßige Temperaturverteilung einen signifikanten Einfluss auf den Lithiumentwicklungsprozess haben wird.

(H-L) Simulation der Temperaturverteilung in verschiedenen Teilen der Batterie vor der Lithiummetallabscheidung;

Abschluss:

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